戴庆课题组合影

 

现有的超快电子显微技术受制于电子源的性能，时间分辨率难以达到飞秒量级，对于许多关键的瞬态光物理化学过程，例如，与纳米材料光激发和传输特性相关的电子跃迁、电荷转移、电磁振荡等，无法实现直接观测。随着超快科学研究的不断深入，对于更高时间分辨的超快相干电子源的需求也越来越显著。

 

目前超快电子发射主要存在两种机制：多光子发射（相对弱光）和光场发射（相对强光）。多光子发射过程虽然可以获得较低的能量散度（0.7 eV, Nature 521, 200, 2015），但发射时间分辨率相对较低（～100飞秒）。光场诱导的电子隧穿发射具有较高的时间分辨率（～100阿秒），但存在激发波长和电子能量散度相互制约的瓶颈问题。

 

金属纳米结构场需要长波长激光（>800 nm）才能获得足够的有质动力势能以进入光场发射模式，导致出射电子能量散度较大（>3 eV, Nature 483, 190, 2012），远远落后于电子显微技术的需求（TEM, <0.5 eV）。因此，如何在短波长实现光场发射，降低能量散度，是实现飞秒甚至阿秒时间分辨率的重要技术路线。

 

相比之下，碳纳米管可以稳定地实现亚纳米半径的尖端，具有超强的光场增强因子（～30），并保持良好的导电性和结构稳定性，是潜在的高相干光场发射电子源材料。

 

戴庆课题组在掌握了碳纳米材料的特性和结构对电子隧穿影响规律的基础上，采用优化制备的尖端半径为1 nm的碳纳米管作为光场发射材料，与合作者首次利用短波长激光（可见光到近紫外）实现了超快光场电子隧穿，获得了超低能量散度电子（0.25 eV）（如下图所示）。比文献报道的多光子发射和光场发射电子源分别低3倍和10倍以上，能够满足亚纳米电子显微表征对电子束能量散度的要求（<0.5 eV）。该研究工作将推动超快电子显微镜和光频电子器件的发展。

 

碳纳米管超快光场发射特性研究。(a) 碳纳米管光场电子发射示意图；(b) 碳纳米管的透射电子显微图像；(c) 偏振依赖特性；(d) 光场电子发射能量散度测试，最小能量散度可到0.25 eV；(e) 与金属发射体相比，碳纳米管更容易实现光场发射。

 

戴庆课题组前期一直致力于碳纳米材料的静电场致电子发射研究，通过调控材料特性和功能结构，提升电子源的亮度、相干性等性能。在材料的结构优化方面，系统研究了碳纳米材料的表面缺陷、掺杂浓度、悬挂键、吸附分子等对电子隧穿的概率、方向等参数的影响（RSC Advances 5, 105111, 2016）；通过优化设计氮化硼-碳纳米管异质结构，有效避免了上述表面态对发射性能带来的负面影响，可大幅降低表面有效功函数，增加电子隧穿的概率，为场发射提供足够的电流密度(Small 11, 3710, 2015)。

 

在材料的组装设计方面，深入探索了静态电场调控结构和动态电流反馈调控结构的性能差异（Carbon 89, 1, 2015），阐明了发射体几何形貌、排列密度、调制电压等对于发射电流密度、电子束发散角度等核心性能的影响（IEEE Electron Device Letters 35, 786, 2014）。

 

以此为基础，着手开展对光致电子发射的研究。对纳米材料的光电激发机理进行了探索（Applied Physics Letters 104, 113501, 2014； ACS Applied Materials & Interfaces 7, 2452, 2015）；深入分析了激发过程中电荷的跃迁和传输机制（Nanoscale 7, 4242, 2015），并证明碳纳米材料体系具有优异的光热电子发射特性（Carbon 96, 641, 2016）和显著的局域光场增强效应（Applied Physics Letters 110, 093105, 2017, Applied Physics Letters 111, 133101 2017）。这些工作为碳纳米管可见光频场发射的研究奠定了坚实基础。

 

论文链接：

http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201770216/full