非线性光学晶体是当今及未来光电信息技术的重要基础材料，其发展与激光技术的发展密切相关。上世纪八九十年代，中国科学院院士陈创天提出的阴离子基团理论极大地促进了BBO、LBO和KBBF非线性光学晶体的发展，并成功地满足了紫外、可见波段的激光技术需求。

从本世纪初开始，随着深紫外和中红外应用波段激光技术的发展，与紫外到近红外、可见波段的非线性光学晶体相比，深紫外及中红外的非线性光学晶体既具有相近的性能要求，又呈现出独特的技术指标，而这些对应不同波段的性能指标往往受到不同特征的微观功能基元的影响。为了加速提升非线性光学性能以满足高功率激光需求的步伐，拓展理论方法去阐明不同应用波段非线性光学晶体的结构－性能关系成为满足更宽波段应用必须要面对的核心关键问题。

近日，中国科学院理化技术研究所人工晶体中心林哲帅课题组发表综述文章，系统总结了其在深紫外及中红外波段非线性光学晶体领域所作的原创性贡献。针对深紫外及中红外非线性光学晶体领域的核心问题，林哲帅团队近年来开发了一整套第一性原理计算分析工具，以调控晶体带隙和阐明非线性光学机理。以此为基础又发展出一套非线性光学材料设计系统，能够精确地获得非线性光学晶体结构参数和关键非线性光学性能，比如晶体带隙、倍频效应、双折射率以及相位匹配输出波长等。这不仅可以更好地理解非线性光学材料微观结构和宏观性能间的关系，而且能够为设计新型非线性光学材料提供重要的机制参考。

理化所发表第一性原理探索新型非线性光学晶体综述文章

图片来源：中科院理化所

基于此第一性原理设计系统，他们详细阐述了深紫外和中红外波段新型非线性光学材料的结构设计策略，包括调控阳离子和拓展阴离子基团以提升深紫外非线性光学性能，搭建极性四面体序构以提升中红外非线性光学性能等。这些结构设计策略促使了ABBF和BBF等系列深紫外非线性光学晶体材料的实验发现，促进了硫磷化物和类金刚石硫族化物中红外非线性光学材料家族的系列实验进展。这些原创性研究成果不仅表明了第一性原理设计在推动非线性光学晶体发展中的重要作用，也显示了其在当前甚至未来非线性光学材料探索中所扮演的重要角色。

相关工作作为封面文章以First－Principles Design and Simulations Promote the Development of Nonlinear Optical Crystals 为题，发表在Accounts of Chemical Research 杂志上（DOI： 10．1021／ acs．accounts．9b00448），文章作者为康雷、梁飞、姜兴兴、林哲帅、陈创天。