谐波锁模技术是产生高重复频率超短脉冲的重要技术。 在此，刘雪明和庞盟基于一种新兴的时间拉伸色散傅里叶变换技术，结合专门设计的全保偏光机腔，对超快光纤激光器中被动谐波锁模态的整个形成过程进行了实验研究。 研究表明，谐波锁模形成的全过程先后经历了七个不同的超快阶段： 弛豫振荡、拍频动力学、巨脉冲的产生、自相位调制引起的不稳定性、脉冲分裂、多脉冲的排斥和分离以及稳定的谐波锁模状态。 实验中，激光的谐波锁模工作源于单个巨脉冲的分裂而在谐波锁模形成的早期阶段出现了显著的呼吸行为。数值结果表明，色散波、增益损耗和恢复以及声波的影响分别在谐波锁模形成的早期、中期和后期起着关键作用；同时，单模光纤中的声波和光机相互作用有助于被动谐波锁模的形成和稳定。 该工作发表在 Laser & Photonics Reviews 上。

Xue-Ming Liu and Meng Pang, Revealing the Buildup Dynamics of Harmonic Mode‐Locking States in Ultrafast Lasers, Laser & Photonics Reviews 13(9): 1800333 (2019).

高重复频率的超快激光器在光通信、频率计量、高速光采样和数据存储等多个领域有着潜在的应用。通常，由于难以缩短激光腔，光纤激光器的基本重复频率为几十到几百兆赫兹。为了提高光纤激光器的脉冲重复率，谐波锁模方案是一种技术难度较小且更为方便的方法，在谐振腔中均匀分布多个脉冲，通过主动锁模、被动锁模和子环锁模，实现了光纤激光器稳定的谐波锁模工作。其中，被动谐波锁模方案具有重复率自稳定的内在优势。被动谐波锁模光纤激光器最近被报道，它能够将脉冲重复频率扩展到数个GHz，甚至高达22 GHz（相当于928阶谐波锁模）。

当泵浦功率提高到较高水平时，光纤激光器在腔内可以产生多个光脉冲。这些多脉冲是由噪声种子调制不稳定性产生的，这种不稳定性会导致不稳定的分裂和脉冲分裂。相邻脉冲之间的引力会导致脉冲群的形成，如稳定的束缚态、不稳定的脉冲束甚至孤子雨。相反，它们之间的斥力通常会驱使脉冲彼此远离，从而导致整个腔中的脉冲分布不均匀或不均匀。被动锁模激光器中产生的谐波锁模归因于脉冲通过声波效应、腔中辐射的非孤子分量（即色散波或连续波）以及增益损耗和恢复机制引起的脉冲长程相互作用。被动谐波锁模现象已在锁模激光器的各种理论和实验结构中得到证实，1993年报道了285次谐波的谐波锁模激光器。通常情况下，谐波锁模是在最终稳定状态下测量的，一些理论模型是建立在现象学假说的基础上的。Gordon和Gat提出了一个统计力学模型，认为熵是锁模理论的重要组成部分。到目前为止，被动谐波锁模的整个形成过程还没有详细的报道。谐波锁模形成过程的起源尚不清楚，也没有令人满意的理论描述来揭示谐波锁模运行的内在机制。

由于存在温度变化和机械振动，谐波锁模中多个脉冲之间的间隔会发生随机变化。结果表明，普通的非保偏光纤激光器中的谐波锁模运转只能在短时间内保持稳定，甚至这种运转也会因这些扰动而中断。另一方面，被动锁模光纤激光器的可控谐波锁模运转已经被证明是很难实现的。全保偏光纤激光器可以对这些变化和振动免疫。光纤中腔模与声共振之间的耦合提供了强大的光机相互作用，新兴的时间拉伸色散傅里叶变换技术可以在实验上解决超快光学现象的实时演化问题。

图1 锁模激光器实验装置示意图（左侧）及其超快特性线（右侧）。 定时数据和实时光谱数据分别通过直接检测和检测前在 5 km 色散补偿光纤 (DCF) 中色散实现。插图：保偏光纤的横截面。 EDF ，掺铒光纤； LD ，激光二极管； CNT-SA ，碳纳米管可饱和吸收体； WTI ，波分复用器、抽头耦合器和隔离器的混合组合器； OSA ，光谱分析仪； RF ，射频； PD ，光电探测器。

近年来，一种特殊类型的光子晶体光纤被用来实现谐波锁模激光器，增加了声波介导力的稳定作用。实验中，采用商用保偏光纤来构建谐波锁模激光器，从而使激光器结构更加简单，使用的专门设计的全保偏谐波锁模激光器的原理图，如图1所示。激光系统由偏振不敏感的碳纳米管可饱和吸收体（CNT-SA）、长1 m在980 nm处吸收为110 dB/m的掺铒光纤（EDF），20 m长的保偏单模光纤（SMF）（图1插图），一些保偏与单模光纤尾纤和保偏混合组合器组成，混合组合器包括波分复用器、抽头耦合器和隔离器（WTI）。采用保偏混合合路器（WTI）实现单向工作，以10%的比例提取腔内功率并将泵浦功率从半导体激光器（LD）发射到增益光纤中。这里的碳纳米管膜具有12%的调制深度和55%的不饱和损耗，作为启动脉冲运转的锁模器件。单模光纤（Panda PM1550-XP，Nufern）和掺铒光纤的群速度色散在1550nm处分别约为-22和30 ps2/km。总腔长度约为24.3 m，对应于约8.52522 MHz的基本重复率（即空腔往返时间117.3 ns）。用高速实时示波器和光学频谱分析仪分别记录脉冲的实时和时均光谱检测。时间拉伸色散傅里叶变换技术是通过在一个5 km 长的色散补偿光纤（DCF）中对脉冲进行时间拉伸来实现的，该光纤的色散约为-160 ps/（nm·km）。

在腔中，循环的脉冲序列可以相干地驱动光纤中的声振动，同时，折射率调制形式的反作用也会影响这些脉冲，当第n阶谐波锁模的整数倍频率位于光机增益峰值附近时，激发机械共振，然后，脉冲序列中的每个脉冲在一个声振动周期内被捕获。因此，N个脉冲均匀地分布在激光腔内。被动谐波锁模激光器的实验装置，如图1所示。这种全保偏锁模光纤激光器通过逐渐增大泵浦功率，可以稳定地输出一阶到六阶的谐波锁模脉冲。

图2 被动锁模激光器中谐波锁模形成的全过程。(a)、(b) 分别在不使用(a)和使用(b)时间拉伸色散傅里叶变换技术的情况下对第五阶谐波锁模进行实验实时表征。(a)、(b)左、中：从噪声激光到单脉冲锁模，最后到稳定谐波锁模的整个建立过程。从左图中的最后一帧到中间图中的第一帧的间隔时间约为5分钟。(a)、(b) 右：与中间图中的最后一帧相对应的单激发数据。大转角位于约1.06×105往返处。(c) 谐波锁模形成过程中七个阶段的概念表示，依次经历了弛豫振荡、拍频动力学、单脉冲产生、自相位调制诱导的不稳定性、脉冲分裂、多脉冲排斥分离和声共振脉冲锁定。

图2a,b分别显示了在不使用和使用时间拉伸色散傅里叶变换技术的情况下，第五阶谐波锁模整个建立过程中记录的实验结果。将记录的时间序列按117.3 ns（即空腔往返时间）进行分段，然后，用腔往返时间和腔往返数来描述谐波锁模的形成过程。图2a,b中的垂直和水平轴分别说明了单个腔往返内的时间和连续腔往返间的动态。图2a,b展示了从噪声激光到单脉冲锁模，最终到稳定谐波锁模的整个演化过程。在1.06×105腔往返处，观察到一个大转角，其前后腔内脉冲的演化轨迹有较大差异，表明该角处脉冲峰值功率明显下降。结果表明，转角点后的单脉冲峰值功率比转角点前低，非线性折射率相对较低，导致脉冲速度较快。图2c展示了谐波锁模状态整个建立过程中不同阶段的概念表示，包括一些非线性现象和超快过程。

图3 通过时间拉伸色散傅里叶变换技术捕获谐波锁模建立的早期阶段，对应于 1.5×104 到 2.2×104 个往返数。 注意，只有噪声背景出现在 1.5×104 往返数之前。 (a) 强度分布 (z 轴）随腔内时间（ x 轴）和往返数（ y 轴）的变化而变化。被动谐波锁模的发生包括升高的弛豫振荡和拍频动力学。在上升弛豫振荡过程中有两个激光尖峰，每个激光尖峰包含大量的脉冲。( b) (a) 的俯视图。( c) (b) 的 A 区数据的特写，揭示了拍动动力学的干涉图样。

谐波锁模的逐点光谱信息可通过时间拉伸色散傅里叶变换技术捕获，如图2b所示。为了揭示谐波锁模累积光谱演变的细节，图2b开始阶段的展开视图和3D图片分别在图3和4a中重新绘制。图3展示了通过时间拉伸色散傅里叶变换技术测量的谐波锁模建立的新生动力学，图3a和3b分别说明了被动谐波锁模建立早期的3D图片和相应的俯视图。被动谐波锁模的发生包括升高的弛豫振荡和搏动动力学。在升高的弛豫振荡阶段有两个激光尖峰出现在约1.71×104和1.88×104个往返处。注意，在升高的弛豫振荡中，第二个激光尖峰比第一个强，与第二个弱于第一个的衰减弛豫振荡相反。每个激光尖峰包含大量的亚纳秒脉冲，如图3a所示。从第1.9×104到2.08×104个往返间可以观察到明显的打浆行为。在图3c中可以清楚地看到干涉图，这是图3b中A区域的放大。注意，只有自发辐射噪声出现在1.71×104个腔往返之前。

图4 谐波锁模在弛豫振荡和拍频动力学增强后的形成阶段。(a) 谐波锁模从1.835×104到1.23×105的建立过程，这是图2b中局部区域的特写。(b) 分别在2.15×104、1.01×105和8.43 ×105个往返数的时间分布图(对应于图2a左图中的最后一帧）。(c) 分别在2.15×104和1.01×105往返数处的光谱分布，对应于(a)的横截面。(c)中的红色曲线由时间平均光谱分析仪测量，其余两条曲线由高速实时示波器捕捉。

图4a表明，在弛豫振荡和拍频动力学之后，谐波锁模的形成过程经历了单脉冲产生、诱发不稳定性、脉冲分裂以及多脉冲的排斥和分离等不同阶段。注意，光谱分布在大转角前后分别被调制和清洗。因此，在谱域中，从调制不稳定性动力学到产生多个脉冲的区域的转变。事实上，理论和实验结果表明，调制不稳定性是非线性科学的一个基本过程，导致脉冲分裂产生多个脉冲。脉冲分裂后，光谱变得平滑，如图4a所示。图4b和c说明了2.15×104和1.01×105个腔往返处的时间和光谱分布，分别对应于单脉冲和自相位调制诱发的不稳定性。光谱仪测量的时间平均光谱分布，如图4c中红色曲线所示。图2a左图中的最后一帧（对应于8.43×105（腔往返），如图4b所示，其中，五个脉冲共存于激光腔内。实验结果表明，每个脉冲的脉冲能量在8.43×105腔往返（图4b中红色曲线）约为2.15×104腔往返时脉冲能量的五分之一（图4b中蓝色曲线）。因此，谐波锁模的多个脉冲是从单个巨脉冲中分裂出来的。

图5 (a) 图2b中每个单激发光谱的自相关，跟踪脉冲之间的分离。插图是自相位调制诱导稳定性的局部放大。(b)、(c) 分别对(A)的A区和b区的数据进行特写，揭示一些细节。在0.2×105～0.3×105、0.3×105～1.06×105、1.06×105～1.13×105和大于1.13×105往返的区域分别出现了单脉冲工作、诱发不稳定性、脉冲分裂和多脉冲工作。

图5a说明了图2b中每个单激发光谱的傅里叶变换，对应于瞬时脉冲的自相关，其跟踪脉冲之间时间间隔的演变。图5b和5c分别是图5a中A和B区域的放大图。图5b揭示了从大约0.2×105到0.3×105腔往返的腔中只存在单个脉冲（例如，图4b,c中蓝色曲线），随后，自相位调制引起较弱的调制不稳定性。自相位调制引起的不稳定性逐渐增加，直到1.06×105 腔往返（图4b,c中黑色曲线），最终导致脉冲分裂，产生五个脉冲，如图5c所示。图5c显示，从1.06×105至1.13×105 腔往返开始的过程中产生了多个脉冲，对应于大转角附近的区域（图2和4）。从0.3×105到1.06×105腔往返开始记录的自相位调制引起的不稳定性是产生多个腔内脉冲的关键阶段。图5a显示了多个脉冲在1.13×105腔往返以上区域的演化轨迹与单脉冲在0.2×105至0.3× 105腔往返范围内的演化轨迹相似。

图6 利用三维图像实时测量第五阶谐波锁模的实验研究。(a) 谐波锁模初期的排斥与分离数据来自图2a的左图。谐波锁模从1.07×105到8.43×105次往返的形成过程。呼吸模式的周期为2.1 s。(b) 谐波锁模的稳定阶段，数据来自图2b的中间图。注意，在稳定阶段没有观察到呼吸模式。

为了揭示谐波锁模建立过程中脉冲演化的潜在机制，图2a中局部区域的特写被重新绘制到图6。三维图片展示了五个脉冲之间的排斥和分离（图6a），显示了脉冲是一个接一个地分离的。例如，第一、第二、第三和第四脉冲分别在约1.5×105，2.5×105，3.8×105和4.8×105个腔往返处与脉冲组分离。注意，在这一阶段实验观察到了周期为2.1×104个腔往返的呼吸动力学，这与之前的报告类似。图6b是从图2b中间图的数据中重新绘制的三维图片，显示了泵浦启动大约5分钟后稳定的第五阶谐波锁模的演变。这五个脉冲的间距为23.46 ns，是等距的，它们可以稳定地穿过激光腔而不发生呼吸现象。实验观察表明，连续的开/关可以产生相当相似的演化过程，达到相同的稳定谐波锁模态，有7个典型阶段，如图2c所示，而详细的演化轨迹可能会有所不同。因此，呼吸模式出现在谐波锁模形成的早期阶段（图6a）而在稳定的谐波锁模状态下没有呼吸模式出现（注意，与脉冲持续时间相比，脉冲之间的间隔相当大）（图6b）。

虽然这里只详细报道了第五阶谐波锁模，但谐波锁模形成的整个过程，经历了七个不同的超快阶段（图2），与最终谐波锁模状态的阶数无关。实验结果表明，第二至第六个谐波锁模的整个形成过程与图2所示的结果相似。锁模激光器的建立过程复杂多样。例如，单脉冲积累经历了从连续波、弛豫振荡、瞬态束缚态到稳定脉冲运行的演化过程。在这里，研究人员揭示了谐波锁模激光器起源于脉冲分裂过程，在这个过程中，一个巨脉冲首先形成，然后，分裂成更小的相同的脉冲并均匀地分布在腔中。在谐波锁模激光器的形成过程中可能存在其他的方法，特别是当脉冲数很高时（例如，大于10个脉冲）。除了自相位调制引起的不稳定性外，耗散过程也有助于破坏巨脉冲的稳定性，因为耗散孤子可以包含类似于低维系统中奇怪吸引子的混沌动力学。目前，研究人员已经提出了多种理论模型来模拟锁模激光器的启动，例如，基于系统跨越熵势垒思想的统计力学模型和基于速率方程和往返循环脉冲法的两步法。

当脉冲间距比脉冲宽度大几百倍时，相邻脉冲间的相干重叠很弱，相互作用可以忽略。通过色散波、增益损耗和恢复和声波的长程相互作用在多个腔内脉冲的排斥和分离中起着关键作用。数值模拟表明，当脉冲间距小于0.4 ns、从0.4到23 ns和大于23 ns时，色散波、增益损耗和恢复和声波分别主导排斥力。单模光纤只考虑LP01光学模式，但考虑许多声学模式。理论和实验结果均表明，重复频率在光机增益带内的脉冲序列能显著增强声振动，声损耗由脉冲序列电致伸缩驱动力的增益来平衡。当具有整数倍重复率的脉冲序列能够匹配光机增益谱的最大值时，通过光驱动的声振动引起的折射率调制的变化趋于最大值。因此，增强的光声效应使得多个脉冲能够强烈地相互作用（类似于形成稳定的光机束缚态）并且整数倍重复频率和声学频率之间的自动和鲁棒锁定提供了对环境扰动免疫的脉冲序列。图7a中展示了一个示例，其中，第五阶谐波锁模的脉冲重复率与单模光纤中第四个声学模式（R04）的谐振频率非常匹配，给出了约为5.5×10−3/m·W的最大声学增益。在这种情况下，R04模式的声谐振频率和对应于第五阶谐波锁模的四倍重复率的20倍基本腔频率之间的偏移为0.07 MHz，如图7a的插图所示。对于第二阶和第四阶谐波锁模，重复率分别为10和5。然而，第三阶和第六阶谐波锁模与第七个声学模式（R07）最接近，对应的最大声学增益约为4.6× 10−3/m·W和1.14 MHz的频移。实验结果表明，这个全保偏激光器不能稳定地输出一些高阶的谐波锁模，例如，第七阶和第八阶谐波锁模。

图7 声学共振和光机效应对谐波锁模锁定和稳定的贡献。(a) 声增益谱（红色曲线）用于单模光纤中的第四个声学模式(R04)。第二、第四和第五阶谐波锁模的整数倍重复率为170.5 MHz，对应于从170.57 MHz处的增益峰值频率偏移0.07 MHz。插图显示了声学增益峰值区域的特写。(b) 相对速度（红色曲线）由模式R04的声学振动引起，将脉冲锁定在平衡位置。插图显示了由于“弹簧”效应而产生的陷阱电位。

声学共振产生的相对速度为1.1×10−2 m/s，脉冲可锁定在平衡位置，如图7b所示，其中，蓝色和黑色箭头表示声波感应力的方向。使用的激光腔具有净反常色散，驱动脉冲序列的重复率位于光机增益带的低频侧，从而导致脉冲定时的“陷阱电位”，如图7b插图所示。二阶光机项与平均腔色散配合，对脉冲定时抖动产生“弹簧”效应。

实验中，脉冲序列的定时抖动处于几个皮秒的水平，类似于传统的被动谐波锁模光纤激光器的定时抖动。这是因为所有这些激光器的基本机制都是基于单模光纤中微弱的光声效应。从实用的角度来看，反馈控制系统可以显著地降低定时抖动，甚至可以降低到几十飞秒。

总之，利用时间拉伸色散傅里叶变换技术和精心设计的全保偏激光腔（能引起声共振），研究人员在超快激光中对被动谐波锁模的形成和演化进行了实验研究，揭示了被动谐波锁模的整个形成过程。实验结果表明，谐波锁模的形成先后经历了七个不同的阶段，即弛豫振荡、拍频动力学、单脉冲产生、自相位调制引起的不稳定性、脉冲分裂、多脉冲排斥和分离以及光声效应引起的稳定谐波锁模。研究发现，稳定的谐波锁模来源于一个巨脉冲，由于自相位调制引起的不稳定性，它可以分裂成几个腔内脉冲，具有谐波锁模形成过程早期的呼吸动力学特征。数值研究表明，色散波、增益损耗和恢复和声波分别在谐波锁模形成的前期、中期和后期主导着相邻脉冲间的斥力。利用光声效应产生囚禁势，声学共振可以在不同的谐波（在适当的泵浦强度下从一阶到六阶）下稳定激光器的锁模并具有良好的长期稳定性。对这些超快过程的综合研究，不仅可以拓宽人们在复杂非线性系统中的视野，而且有助于激光的设计和应用（特别是在高重复频率运行及其稳态性能方面）。这些研究也为超快现象的演化和动力学提供了一些新的视角并为非线性科学和应用带来了有益的启示。

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研究人员简介

刘雪明，浙江大学光电科学与工程学院教授，研究方向为光通信器件、激光技术和非线性光学。

E-mail: liuxm@zju.edu.cn

庞盟，中科院上海光机所强场激光物理国家重点实验室研究员，研究方向为：特种微结构光纤、超快光纤激光、非线性光纤光学及光纤传感与成像。