在极低的温度下,物质的行为通常与正常条件下的行为不同。在仅比绝对零高几度(-273摄氏度)的温度下,物理粒子可能会放弃其独立性,并在短时间内合并为单个对象,其中所有粒子都具有相同的属性。这种结构称为玻色-爱因斯坦凝聚物,它们代表物质的特殊聚集状态。
玻色-爱因斯坦凝聚代表了一种非经典的相变,其特征是量子粒子的集合塌陷成宏观的、相干的状态。在实验上,玻色-爱因斯坦凝聚物的研究在超冷原子领域是开创性的。然而,它很早就被提出了并随后得到验证,固体中的玻色多体激发,包括激子和激子-极化子,就能够在相对较高的温度下形成非平衡缩合物,这使它们成为更加用户友好的系统。对于这样的基础研究。固态“片上”特性本质上提供了一定程度的实用性,并且激子和激子-极化子发光这一事实使得它们的凝聚体在创新光源的应用驱动研究以及非线性光子学领域中具有极大的吸引力。后者对于在强光-质耦合状态下在装有活性材料的高质量微腔中形成激子-极化子的情况尤其重要。
非线性特性,以及支配激子-极化子的冷凝行为并影响其固有特性的自旋特性,与嵌入微腔中的材料密切相关。近年来,过渡金属二硫化氢(transition metal dichalcogenides, TMDCs)的原子薄晶体已成为固态腔量子电动力学中新的、引人注目的平台,这得益于超稳定的激子、巨大的振荡器强度以及奇异的极化和拓扑特性。
现在,有许多报道涉及带有单个和多个TMDC晶体的激子-极化子嵌入高质量因子微腔中。在强耦合体系中,与TMDC层中激子谷特性有关的方面也已被证明。然而,尽管最近发现TMDC激子具有很强的非线性,但激子-极化子与TMDC晶体的玻色子凝聚相关的现象仍未解决。最近报道了TMDC van der Waals异质结构中裸激子的硼酸冷凝物的提示。然而,利用的样品的强烈不均匀性阻止了空间扩展相干态的探索。
在该研究中,来自德国维尔茨堡大学、奥尔登堡大学、美国亚利桑那州立大学、中国杭州西湖大学何日本筑波国家材料科学研究所功能材料研究中心组成的国际研究团队报道了在微腔中单分子MoSe2单晶加载的激子-极化子凝聚凝聚的出现。研究人员的设备在低温(4K)下运行,具有极化子激光的尖锐的非线性阈值特性,并在外加磁场中以强子凝结状态显示出强的谷底极化。最后,研究人员通过经典干涉测量法观察到空间相干性的独特特征。
研究的样本结构在图1a中进行了示意性描述。它基于机械组装的III / V混合电介质腔。底部分布的布拉格反射器是通过分子束外延生长的,由24对AlAs / Al0.2Ga0.8As反射镜对组成,厚度分别为62和53 nm,并具有以753 nm为中心的阻带。厚度为52 nm的AlAs隔离层形成了光学腔的下半部分。隔离层被厚度为3 nm的GaAs覆盖层所覆盖,并具有位于表面下方10μnm处的重掺杂,厚度为4.75 nm的GaAs量子阱(QW)。异质结构中包含GaAs层可显着改善GaAs / TMDC界面处的晶体质量,并提供进入载流子的通道,以增强极化子-电子散射过程。
图1. 样本结构和图
▲图解:a. 微腔结构示意图。下DBR外延生长。MoSe2层被hBN薄层和用作隔离层的PMMA层覆盖。顶部DBR由8.5对TiO2 / SiO2组成,并与载体基材机械分离,并转移到PMMA的顶部(请参见正文和方法中的详细信息)。b. 显微镜图像的完整结构。黄色虚线示意性地指示了顶部DBR下的单层位置。
当激子极化子被困在两个反射镜之间时,它们又可以激发新的电子,这一循环不断重复,直到轻粒子逃脱了陷阱。在此过程中生成的轻质杂化粒子称为激子极化子。它们结合了电子和光子的有趣特性,并且与某些称为玻色子的物理粒子的行为类似。奥尔登堡大学物理研究所量子材料小组的博士后研究员安东-索拉纳斯表示,与目前的电子电路相比,能够控制这些新颖的光态的装置有望实现技术飞跃。这种使用光而不是电流进行操作的光电电路,在处理信息方面可能比当今的处理器更好、更快。
▲图2. 在他们的实验中,研究人员使用了由单原子层组成的超薄晶体。这些片被夹在两层镜状材料之间。整个结构就像一个笼罩着光,被称为“微腔”。将该装置冷却至比绝对零高几度的温度。研究人员通过短脉冲激光刺激了中间的晶体(未显示)。样品(红色)发出的光突然增加,表明已经形成了激子-极化子中的玻色-爱因斯坦凝聚物。图片来源:Johannes Michl
在这项新研究中,由Anton-Solanas和Schneider领导的团队研究了由单原子层组成的超薄晶体中的激子极化子。这些二维晶体通常具有不同寻常的物理性质。例如,在此使用的半导体材料二硒化钼对光具有很高的反应性。
研究人员制造了厚度小于一纳米(十亿分之一米)的二硒化钼薄片,并将该二维晶体夹在两层其他材料之间,它们像镜子一样反射光粒子。Anton-Solanas解释说:“这种结构就像是笼子里的灯光。”物理学家称其为“微腔”。
Anton-Solanas和他的同事们将装置冷却到比绝对零值高几度的水平,并使用短脉冲激光激发激子极化子。在超过一定强度后,他们观察到样品的发光突然增加。这与其他证据一起使他们得出结论,他们已经成功地利用激子极化子产生了玻色-爱因斯坦凝聚体。
Anton-Solanas表示从理论上讲,这种现象可用于仅基于一层原子来构造相干光源。这意味着我们已经制造出了最小的固态激光器。研究人员相信,使用其他材料也可以在室温下产生这种效果,因此从长远来看,它也适用于实际应用。小组朝这个方向进行的第一个实验已经成功。
▲图3. 非线性极化子发射和发射强度与泵浦功率的关系
图解:a–c, 极化强度色散关系图以假色标度编码,泵浦功率(P)为0.21Pth(a),2.18Pth(b)和6.49Pth(c)。d–f,积分光致发光(对数标度)(d),发射能量(e)和线宽(f)随泵浦功率的变化(对数标度)。
本文来源:Bosonic condensation of exciton–polaritons in an atomically thin crystal, Nature Materials (2021). DOI: 10.1038/s41563-021-01000-8
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