随着科学技术的发展,人们对器件的微型化和集成化的要求越来越高,这些微型器件具有能耗少、功能集成、设计自由程度高等特点。尤其是在光学领域,集成光波导芯片等器件在具有与传统器件相同功能的基础上,其体积却可以缩小几十倍。作为最基本的微光学元件,微透镜在多个领域都有非常广泛的潜在应用,然而常见的面向透明硬脆材料微透镜的制备方法效率低下,且对作业环境的要求较高,极大地限制了透明硬脆材料微透镜阵列的大面积制备。
近日，清华大学樊华博士后、吉林大学王磊副教授和徐颖教授等人在《液晶与显示》（ESCI、核心期刊）发表了题为“飞秒脉冲激光空间光场调控的微透镜阵列制备技术进展”的综述文章。
本文介绍了利用飞秒激光烧蚀结合湿法刻蚀制备硬脆材料微透镜阵列的基本方法,并系统地分析了影响所制备微透镜形貌的关键因素。通过在加工过程中对聚焦光斑的数量和位置进行精细调控,极大地提高了透明硬脆材料微透镜阵列的加工效率,且可以在加工过程中动态地调整飞秒激光烧蚀改性的形貌,从而实现不同尺寸微透镜阵列的高速制备。
1 引言
微透镜阵列对表面质量和形貌要求比较高，因此对制备工艺提出了很严格的要求。科研人员提出了许多方法来实现具有高表面质量的微透镜阵列的高效制备，比如针对柔性材料的热压印成型方法实现了大面积微透镜阵列；利用灰度光刻工艺和转印方法在柔性的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)衬底上实现了微透镜阵列；利用光刻和热回流方式实现了基于聚二甲基硅氧烷材料的微透镜阵列等。上述方法可以实现具有较高表面质量的微透镜阵列，但通常需要使用复杂的工艺和步骤。此外，这些微透镜基质通常为软质材料，材料本身的机械抗性和耐酸碱的能力比较差。相对而言，透明硬脆材料例如石英、蓝宝石等由于其极高的硬度和极强的化学稳定性，在光学窗口、光学元件等方面的应用更加广泛。因此，如何制备具有高表面质量的透明硬脆材料微透镜阵列等微光学元件成为研究人员研究的焦点。
2 飞秒激光与湿法刻蚀制备微透镜的基本原理
飞秒激光在透明硬脆材料(石英)内部制备的结构可以分为以下3类：(1)由于色心或者瞬态重结晶形成的改性结构(Type Ⅰ)；(2)由于纳米光栅等结构形成的带有双折射改性的结构(Type Ⅱ)；(3)内部的微空洞结构(Type Ⅲ)。如图 1(a)所示，当使用较小能量的飞秒激光在石英材料内部加工时，局部分子间结构的改变会导致加工区域局部密度的增加和轻微折射率的改变。图1(b)荧光强度峰证实了激光加工后NBOHC缺陷的形成。当使用中等能量密度进行加工时，多光子吸收导致局部的等离子体产生，局部分子结构发生改变，产生随机的缺陷结构。随后，入射激光与缺陷结构导致的散射相互干涉，进而形成了具有亚波长量级的周期性的纳米光栅结构。而使用高能量密度时，超高的峰值功率会将直接将焦点位置的材料汽化，在焦点位置形成微空洞结构。
利用飞秒激光单点烧蚀与湿法刻蚀工艺制备石英微透镜阵列的方法最早是由西安交通大学的陈烽老师提出，该方式成功地在石英材料表面实现了大面积微透镜阵列的制备，其基本的制备流程如图 1(c)所示。首先利用飞秒激光在石英表面进行单点烧蚀，其聚焦光斑横向截面的能量分布可以用高斯分布来表示，因此在焦点附近能量高于材料损伤阈值的位置可以实现材料的去除，形成局部的微坑结构，而在能量略低于材料损伤阈值的位置仅仅形成局部材料性质的改变。当激光辐照后的石英样品放入到HF溶液中以后，改性区域的结构与HF溶液的反应速率远大于未经过激光改性的本体材料，导致局部各向异性刻蚀的发生。

图1飞秒激光加工机理
本文也针对影响加工质量的参数进行了分析与实验。在微透镜的制备过程中，湿法刻蚀是决定微透镜表面质量和尺寸的关键因素。在湿法刻蚀过程中，影响结构形貌的主要参数是溶液浓度和刻蚀时间。溶液浓度决定刻蚀速率，在相同浓度的情况下，刻蚀时间决定材料最终去除量。微透镜的深度主要取决于各向异性刻蚀过程中飞秒激光烧蚀改性的深度。在相同数值孔径的物镜聚焦的情况下，其烧蚀改性的深度主要取决于飞秒激光的能量。
3 空间光场调制技术实现高效可控的微透镜阵列的制备
（1）并行复杂排列的微透镜阵列的制备
为了提高加工效率以及激光能量利用率，这里使用德国HOLOEYE反射式的液晶相位调制器(LETO-VIS-009)作为空间光场调制的手段。基于LC-SLM的并行飞秒激光加工系统如图 2(a)所示，波长为514 nm，脉宽为230 fs的飞秒激光经过LC-SLM进行空间光场调制后，利用4f光路将调制之后的光场相位分布投影到物镜入瞳，经过物镜之后，在物镜焦平面形成多个焦点，实现多点并行加工。为了提高飞秒激光的能量利用率，4f系统使用了焦距分别为400 mm和300 mm的透镜，可以在投影的同时实现缩束效果，从而在充分利用物镜数值孔径的基础上充分利用飞秒激光的能量。为了实现对多个焦点的位置和能量的准确控制，并考虑到计算的速度等问题，这里使用基于傅里叶全息的最优旋转角算法(Optimal Rotation Angle Algorithm, ORA)，其优势在于仅通过正向傅里叶变换即可迭代得到较为理想的全息相位分布，且只需要较少的迭代次数。图 2(b)是预先设计的3×3共计9个不同聚焦光点的能量和位置示意图，其中点与点之间的间隔为20 μm，其相对能量数值从0.6均匀变化到1。利用ORA全息算法计算得到其相应的全息相位分布如图 2(c)所示，其中最大和最小数值分别对应于-π和+π。随后利用S-FFT衍射积分算法对计算得到的全息相位进行光场仿真，并得到其在焦平面的光场能量分布(图 2(d))，计算结果与设计基本保持一致，证明ORA算法可以满足并行加工的需求。

图2基于空间光场调制的多点加工原理
在未移动样品位置和未改变总的激光脉冲能量的前提下，单次单脉冲直接曝光即可在石英表面得到3×3的微烧蚀坑阵列，其形貌如图 3(a)和(b)的SEM图所示，验证了使用这种全息调制的方式可以仅通过单次曝光即可实现多个不同点的并行烧蚀。当经过20%的HF溶液刻蚀样品40 min以后，9个烧蚀的微坑都具有圆形表面轮廓，其直径也随着烧蚀能量的增加而增加(图 3(c))。沿圆的直径提取其截面数据，定量分析其结构尺寸与烧蚀能量之间的关系，证明了利用全息光场调制技术仅通过控制不同焦点位置的能量即可以实现对微透镜尺寸的控制，从而实现不同尺寸的石英微透镜阵列的并行加工。

图3石英表面微坑SEM图
（2）单点直写尺寸大范围可控的微透镜阵列
为了实现直径和深度可控的微透镜阵列的高效制备，如图 4(a)所示，将经物镜聚焦的单个焦点调制成沿光轴的多个焦点，通过调整焦点个数来对烧蚀改性深度进行控制，最终实现对微透镜尺寸的控制。在加工过程中使用的物镜数值孔径为0.7，其在石英内部聚焦的纵向焦深接近3 μm，因此将焦点之间的距离d固定为3 μm。当使用略高于材料损伤阈值的能量进行加工时，焦点与焦点之间的距离在刻蚀后仍可以连在一起，从而实现对刻蚀后得到微透镜深度的控制。利用ORA全息算法计算得到的纵向多焦点全息图如图 4(b)所示。使用矢量衍射积分算法分别计算了不同全息下物镜焦点附近光场能量密度分布情况,其结果如图4(c)所示。为了避免空间光调制器中未调制的光斑对加工造成影响，在ORA计算得到的全息图中叠加了菲涅尔透镜相位，从而将调制和未调制的光场沿光轴方向分离开。

图4纵向多焦点调制
经过湿法刻蚀得到微透镜的形貌如图 5(a)所示，从顶视图可以看出，经过40 min HF刻蚀后，不同焦点个数烧蚀改性的结构都已经被刻蚀掉，最终都形成了较为理想的圆形轮廓。为了更加准确地表征纵向多焦点全息加工方式对微透镜尺寸的控制能力，将使用不同焦点个数下制备的微透镜的尺寸数据总结，如图 5(b)所示。微凹透镜光学参数的计算结果如图 5(c)所示。

图5全息调制的焦点个数制备的微透镜和表征
（3）并行微透镜阵列的制备和成像测试
通过ORA算法计算得到相应的全息图，并利用激光单次曝光烧蚀和湿法刻蚀直接得到呈六方排列的微透镜阵列。如图 6(b)所示，经过40 min刻蚀即可得到填充因子为100%的微透镜阵列，且不同位置的微透镜结构均匀。随后我们利用如图 6(a)所示的测试系统对该三维微凹透镜阵列的三维成像效果进行分析，其结果如图 6(c)和(d)所示，其中红色为最外圈微凹透镜的成像效果，绿色为中心微凹透镜的成像效果。此外，利用纵向焦点个数调制的方式，结合样品台与SLM动态联动，对不同位置使用不同焦点个数的全息来实现不同尺寸微透镜阵列的高效制备，其理论最大加工速度可达60个/s。制备得到的不同尺寸微凹透镜阵列的顶视图如图 6(e)所示，在不改变激光脉冲能量的情况下，在相同样品表面可以实现不同尺寸的微透镜阵列。由于不同尺寸的微凹透镜具有相同的拟合半径和焦距，但是其底部距离表面的位置不一样，因此具有不同焦平面，即该微凹透镜阵列具有三维的成像能力。如图 6(f)所示，不同微透镜阵列都可以具有比较好的成像效果，且随着微透镜数值孔径的增加，“F”的清晰度随之增加。

图6三维微透镜阵列的制备和表征
4 蓝宝石微透镜阵列的并行制备
蓝宝石作为一种具有极高硬度、宽光谱透过率和极其稳定的化学性质的透明硬质材料，在工业和国防领域具有广泛的应用潜力，其在微光学领域也具有极高的潜在应用价值。根据上节飞秒激光制备石英微凹透镜的加工机理，各向同性的湿法刻蚀是实现高表面质量微凹透镜的关键。这里借助飞秒激光烧蚀种子结构结合各项同性湿法刻蚀的思想，将其应用到蓝宝石微透镜的加工中，实现蓝宝石微凹透镜阵列的高效率制备。
这里采用的是C相蓝宝石，使用不同单脉冲能量直接烧蚀得到的结果如图 7(a)所示。利用该高温化学反应，单脉冲能量为36 nJ烧蚀后的蓝宝石结构随刻蚀时间的演化过程如图 7(b)所示。当在溶液中刻蚀5 min以后，蓝宝石表面的烧蚀微坑已经扩大并演变成倒三棱锥结构，并且随着刻蚀时间增加。蓝宝石表面微结构的整体尺寸也逐渐增加，但是从侧面图 7(c)可以看到，在整个刻蚀过程中，其斜边的倾斜角度保持不变，但是底部由原来的三棱锥形状变成了球形。并且随着刻蚀时间的近一步增加，其底面的尺寸也随之变大。经验证，该底部结构具有比较完美的球面轮廓。根据这一现象，利用光场调制技术将焦点调制为4×4的点阵，焦点之间的间隔略小于刻蚀后蓝宝石底部的球面直径，可以避免由不同晶向引起的三棱柱侧边，从而实现具有高表面质量的蓝宝石微透镜阵列结构。图 7(d)是利用飞秒激光空间光场调制和湿法刻蚀制备的大面积蓝宝石微透镜阵列结构，可以看到其尺寸分布比较均匀，且都具有比较好的成像效果(图 7(e))。

图7蓝宝石微透镜阵列的制备和表征
5 结论
由于液晶空间光调制器的高衍射效率和高柔性的光场调制能力，将飞秒激光空间光场调制与湿法刻蚀相结合，可以实现石英表面微凹透镜阵列的高效制备，并且在制备过程中仅通过改变全息图的方式即可实现对微凹透镜尺寸和数值孔径的调制。此外，由于光场调制方法可以对加工过程中多个物理量进行控制，因此通过合理地设计焦点阵列的位置和相对能量，单次曝光即可实现三维空间排列的微凹透镜阵列结构。此外，这种光场调制与湿法刻蚀的加工方式也适用于其他能够被溶液各项同性刻蚀的材料，包括蓝宝石等晶体材料。这种加工方式具有很高的实际应用价值。
尽管利用光场调制和湿法刻蚀可以实现高效微光学元件的制备，但是就目前而言其仅能应用到简单的微凹透镜阵列，对于具有复杂轮廓的微光学元件仍有困难。如何利用光场调制与湿法刻蚀方法实现具有高表面质量且三维轮廓可控的硬质材料微光学元件的高效制备，对飞秒激光微纳加工领域和微纳光学领域都具有十分重要的意义。
论文信息
樊华, 曹小文, 李臻赜, 等. 飞秒脉冲激光空间光场调控的微透镜阵列制备技术进展[J]. 液晶与显示, 2021, 36(6):827-840. DOI：10.37188/CJLCD.2020-0334
论文地址
http://cjlcd.lightpublishing.cn/thesisDetails#10.37188/CJLCD.2020-0334
通讯作者简介
王磊，博士，吉林大学电子科学与工程学院副教授，2015年于吉林大学获得博士学位，主要从事飞秒激光与物质相互作用和多维光学信息存储与读出的研究。
E-mail:leiwang1987@jlu.edu.cn
徐颖，博士，吉林大学电子科学与工程学院教授，2002年于日本德岛大学获得博士学位，主要从事超快激光微纳加工及其在微流控、微传感、超疏水等方面的研究。