空化气泡可以通过在水中聚焦强激光，在光学击穿后从等离子体中产生。快速动力学与气体和液体的极端状态有关，尤其是在新生状态。这为探测远离平衡的水和水蒸气提供了独特的设置。然而，由于对比度和分辨率的限制，目前的光学技术不能量化这些早期状态。由哥廷根大学领导的研究小组与德国电子同步器 (DESY) 和欧洲 X 射线自由电子激光器 (European XFEL) 一起使用了一项涉及全息闪光成像和纳米聚焦 X 射线激光脉冲的创新技术。该研究发表2021年6月8日发表在Nature Communications上。

液体中小的瞬态或强烈驱动的空化气泡表现出一系列有趣的非线性效应。它们可能会经历剧烈的坍塌，这与向液体中发射冲击波、高压缩、气泡介质加热、光发射（声致发光）或化学反应有关。在固体表面或界面附近，它们会形成液体射流，导致材料腐蚀。在超声波驱动的多气泡系统（声空化）中，气泡的相互作用及其与声场的相互作用会导致结构形成和集体行为。除了非平衡物理学的基本方面，这些过程还与一系列医疗程序相关，例如在白内障手术中乳化组织或气泡介导的药物输送。了解空化气泡和动力学对于声化学、超声波清洗和腐蚀预防也很重要。

对于空化气泡的良好控制实验，通常使用短激光脉冲，通过从激光产生的等离子体过渡到热的压缩气泡核，最后到液体环境中膨胀的气体和蒸汽气泡，从而产生气蚀气泡。从等离子体到气泡的这种转变、等离子体的生长、等离子体的随后冷却和介质中冲击波的产生，以及气泡中物质的精确状态仍然难以捉摸。几十年来，研究空化动力学的主要工具一直是声学方法、光泵浦探测光谱和光学成像，高速 ICCD 相机每秒高达 1 亿帧。最近随着光学传感器灵敏度的提高，可以直接对多气泡场中的气泡振荡和声致发光进行成像。同样，使用声学方法和光学方法测量介电击穿后的初始气泡形成和冲击波发射，例如明暗场成像、光学干涉测量、纹影摄影和条纹成像。然而，由于尺度小和动力学快，在介电击穿和坍塌过程中气泡内部及其附近环境的成像仍然存在未解决的挑战。光学方法受到长距离物镜数值孔径的限制，需要对离界面足够远的空化气泡进行成像。需要亚纳秒时间分辨率和亚微米空间分辨率来跟踪相界的运动和气泡内部的动力学。在没有直接成像方法的情况下，已从发射光的光谱测量中推断出坍塌气泡状态的知识，并基于模型计算。在此之前的研究已经开发了几种模型来描述液体中介电击穿的非线性现象和以下空化动力学。然而，气泡动力学演化和相界结构的许多方面仍不清楚。悬而未决的问题涉及例如不均匀性的存在、会聚冲击的存在，甚至更根本的是气泡和周围冲击波在不同状态下的确切空间密度和压力分布。

在这项研究中，来自德国哥廷根大学、德国电子同步加速器研究所(DESY)、欧洲X射线自由电子激光装置(XFEL)的研究人员展示了使用单个X射线自由电子激光 (X-ray free-electron laser, XFEL) 脉冲对空化气泡进行近场全息成像。

图1. MID 仪器空化的全息成像

▲图解：a. FEL X 射线脉冲被铍 CRL 聚焦到纳米光斑尺寸。在 X 射线焦点后面放置一个装有水的比色皿。泵浦激光由透镜聚焦，并由随后的平面镜反射到水中以播种气泡。X 射线和激光束是反平行的。X 射线束穿过激光镜中的一个小孔到达 X 射线探测器。X射线焦点与激光焦点之间的距离，即空化的种子点，z01 = 144 mm，X射线焦点与探测器之间的距离z02 = 9578 mm。高速光学相机观察垂直于 X 射线束的气泡形成。比色皿壁上的麦克风记录空化事件的声学信号。b. 实验的时间安排。泵浦激光器在 FEL 脉冲之前的时间 Δt 激发空化气泡。光学高速相机获取一系列图像，第一帧与泵浦激光脉冲同步。声学的麦克风信号被记录（mic）。c. 光学高速相机的图像序列。第一帧（左）显示等离子火花。以下帧相对于第一帧具有 40 μs、140 μs 和 160 μs（从左到右）的时间延迟。d. 不同时间 Δt 空化事件的空光束校正 X 射线全息图，如左上角所示。全息图在内部界面（气体/冲击波）和外部界面（冲击波/平衡水）处显示出强烈的对比。比例尺：50 μm (a, d), 500 μm (c)。

该团队首先通过在水中聚焦红外激光脉冲来产生空化，从而产生半径为千分之几毫米的微小气泡，这是一种在液体中形成充满蒸汽的小空腔（即气泡）的现象。研究人员用同步但仔细控制的延迟 X 射线脉冲观察了膨胀的气泡。

与可见光相比，折射和散射会模糊图像，X 射线成像不仅可以解析气泡和冲击波内部的形状，还可以解析其密度分布。这使研究人员能够生成微小气泡的X射线全息图，并记录包含数千个事件的大型数据流，然后研究人员通过专门设计的‘解码算法’对其进行分析，以获得气泡中气体的密度和冲击波周围。由于产生效果的播种激光脉冲和测量效果的X射线脉冲之间的时间延迟得到良好控制，因此该团队可以录制该过程。

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该实验结果已经挑战了当前的科学理解，并将帮助其他科学家开发更好的模型。哥廷根大学 X 射线物理学教授 Tim Salditt 教授解释说：“尽管水是地球上最重要的液体，但关于这种神秘而难以捉摸的物质，仍有很多东西需要了解。多亏了水的独特性质。欧洲 XFEL 产生的 X 射线激光辐射，以及我们新的单发全息方法，我们现在可以观察极端条件下蒸汽和液态水中的真实情况。”

这项研究技术为与其他应用相关的过程提供了见解，例如，空化可能是泵或螺旋桨中流体的不良影响，但它可以用于材料的激光加工或修改化学反应。在激光手术中，通过激光脉冲在组织中有意地在微小气泡中产生冲击波和压缩气体。将来，可以使用这个新开发的方法，在微观层面和高时间分辨率下详细‘拍摄’这些过程。

本文来源：M. Vassholz et al, Pump-probe X-ray holographic imaging of laser-induced cavitation bubbles with femtosecond FEL pulses, Nature Communications (2021).