去年由于新冠肺炎疫情，能源部SLAC国家加速器实验室的相关实验被终止，Shambhu Ghimire的研究小组在此期间找到了一个有趣的研究目标——拓扑绝缘体(topological insulators,TIs)，这一量子材料表面传导电流，但不通过内部。

斯坦福脉冲研究所

两年前，瑞士国家科学基金会研究员Denitsa Baykusheva在斯坦福脉冲研究所（Stanford PULSE Institute）加入了他的团队，共同参与到寻找在这些材料中产生高次谐波(high harmonic generation,HHG)方法的努力中，只有通过这些方法，才能更好深入地探索它们行为。

研究示意图

在HHG，穿过材料的激光转换到更高的能量和频率，称为谐波，就像压在吉他弦上产生更高的音符。TiS是自旋电子学、量子传感和量子计算等“前途光明”技术的关键组成部分，如果这可以在TIs中实现，将为科学家研究这些以及其他量子材料提供一种新的工具。

由于实验中途被迫停止，Baykusheva和她的同事们转向理论和计算机模拟，想出了一个在拓扑绝缘体中产生HHG的新方法。结果表明，沿着激光束方向盘旋的圆偏振光将从他们正在研究的钛的导电表面和内部产生清晰、独特的信号——硒化铋（bismuth selenide），并且还将增强表面的信号。

当实验室重新开放时，Baykusheva迫不及待地开始着手测试该配方。在发表在《Nano Letters》上的一篇论文中，研究小组展示了他们的成果，这些测试与他们预想的高度一致——在拓扑表面产生了首个独特的特征。

“这种材料看起来与我们之前研究过的其他任何材料都存在着巨大的差异。”PULSE的首席研究员Ghimire说，“能够找到一种新的材料类别，它的光学响应与其他任何材料都非常不同，这真的很令人兴奋。”

在过去的十几年里，Ghimire与PULSE负责人 David Reis共同进行了一系列实验，表明HHG可以通过之前大家普遍认为不太可能甚至不可能的方式产生——向晶体、冷冻氩气或原子级薄半导体材料发射激光。其中一项研究描述了如何利用HHG产生阿秒激光脉冲，通过向普通玻璃照射激光，可以观察和控制电子的运动。

但是这一方法却完全不适用量子材料，而且拓扑绝缘体的分裂特性还进而提出了新的问题。当研究人员将激光照射到拓扑绝缘体上时，表面和内部都会产生谐波。他们所面临的挑战是如何将它们分开。

激光通常是线性偏振的，这意味着它的波只在一个方向上振荡（左图是上下振荡）。但是它也可以是圆偏振的（右图中的波像开瓶器一样围绕光传播的方向旋转）。SLAC和斯坦福的一项新研究发现这种圆偏振光可以用来探索量子材料，这一发现是前无仅有的。

该团队的关键发现之一就是 圆偏振光与表面和内部以截然不同的方式相互作用着，促进了表面高谐波的产生，并赋予其独特的特征。这些相互作用反过来受表面和内部的两个差异的影响——其电子自旋极化的朝向（顺时针或逆时针方向）以及它们的原子晶格中发现的对称类型。

Ghimire说，自从该小组今年早些时候公布了在TIs中实现HHG的方法以来，中德两国的另外两个研究小组已经用实践证明可在拓扑绝缘体中创建HHG。然而这两个实验都是通过线偏振光进行的，所以当时并没有发现圆偏振光产生的增强信号。

他进一步解释道，这个信号是拓扑表面状态的一个独特特征。因为强激光可以将材料中的电子变成等离子体（一种电化气体，被称为“物质的第四种形态”），研究小组必须找到一种方法来改变他们的高功率钛蓝宝石激光器的波长，使其长度增加10倍，能量从而减少10倍。

HHG取向和偏振分析

除此之外，他们还使用非常短的激光脉冲来最小化对样品的损伤，这就允许他们以相当于（百万*十亿）分之一秒的速度捕捉材料的行为。Ghimire自信地说道：“使用HHG的优势在于它是一个超快探测器。现在我们已经确定了这种探测拓扑表面状态的新方法，我们可以用它来研究其他有趣的材料，包括由强激光或化学手段诱导的拓扑状态。”

来源：All-Optical Probe of Three-Dimensional Topological Insulators based on High-Harmonic Generation by Circularly Polarized Laser Fields，Nano Letters，http://dx.doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02145