来自英国利物浦大学的最新研究，讨论了多晶硒化锌的双光子吸收和受激发射。

在《光电进展》的一份新出版物中，来自英国利物浦大学工程学院激光工程组的作者，在飞秒激光激发下讨论了多晶硒化锌的双光子吸收和受激发射。

在775 nm的激光强度变化下，多晶znse中的双光子诱导荧光(a)正面蓝色发射;(b)侧视图，I = 25 gw cm-2;(c) I = 4 gw cm-2;(d) I = 1.5 gw cm-2;(e) 1 gw cm-2。随着入射强度的降低，样品中的荧光更深。

硒化锌（ZnSe）是一种迷人的光学材料，它是一种半导体，从可见光谱到远红外都是透明的，例如，它被用作热敏热相机的窗口。掺杂时，单晶ZnSe是发光二极管的基础。然而，它的光学特性随入射光强度的变化而变化，称为非线性响应。这种敏感性推动了当前的研究，即在775 nm的近红外中暴露于200飞秒（2×10-13秒）激光脉冲会导致强烈、美丽的蓝色荧光发射——通过一种称为双光子吸收的过程，在775 nm处同时吸收两个低能光子，使电子发射到更高的能级，其中，几纳秒后，会发射高能蓝色荧光光子（460-500 nm）。

NL传输测量的实验装置示意图。衰减和去放大的光束被引导到ZnSe衬底，在那里可以测量外部透射。λ/4板允许将入射偏振从线性改变为圆形。

这里研究的材料是多晶ZnSe——易于获得，仍然非常纯净，比单晶材料便宜得多。还发现双光子吸收系数（b）随强度而变化，并使用“Z扫描技术”测量，在测量透射变化的同时，将ZnSe的薄样品通过弱聚焦激光束平移。b的这种变化还推断，在激光照射期间，会发生进一步的连续光子吸收（或激发态吸收），称为反向饱和吸收。在低峰值强度I<5 GW cm-2时，我们在775 nm处测量到b=3.5 cm GW-1，这与其他研究一致——随着强度的增加，b显著降低。

0.5 mm厚的多晶ZnSe的EDX图像。

观察到强烈的蓝色荧光促使我们考虑在超高强度下，在775 nm的双光子吸收中可以在多晶ZnSe中诱导受激发射。这是以前在单晶ZnSe中观察到的。由于测量的荧光寿命为te~3.3 ns，因此将一个0.5 mm厚的薄样品安装在一个提供反馈的短（10 cm）光学腔中。在峰值波长lp=475nm时，受激发射确实通过从带宽Dl=11nm（腔阻塞）到Dl=2.8nm的显著线变窄得到证实，同时上态寿命也降低。这是第一次在多晶材料中观察到受激发射。这些结果表明，在更优化的泵浦条件和晶体冷却条件下，多晶ZnSe可能在l=775nm处通过双光子泵浦达到激光阈值。

利物浦大学工程学院的激光工程小组由Geoff Dearden教授领导，他是激光和光子学专家。多年来，超快激光与材料的相互作用(使用飞秒和皮秒脉冲)已被详细研究，例如激光烧蚀生产周期复杂表面微结构(<1毫米间距)使用先进的光学技术和激光束工程对金属、聚合物和半导体。这种结构可用于控制表面疏水性、抗菌反应、安全标记和高价值部件的精密微结构，如航空航天等领域。利用飞秒脉冲，透明聚合物(PMMA)和蓝宝石等介质通过平行光束、多光子吸收实现了高速内部微结构。由此产生的周期性折射率工程可以创建高质量、高效率的体积布拉格光栅，在光谱分析和极端环境(航空发动机)的高温传感器中非常有用。

(a) 775 nm泵浦的多晶ZnSe荧光。(b)双光子吸收和快速弛缓到导带顶部，然后自发发射到价带的示意图。

来源：Two-photon absorption and stimulated emission in poly-crystallineZinc Selenide with femtosecond laser excitation. Opto-Electron Adv 5, 210036(2022) . doi: 10.29026/oea.2022.210036